“Hati yang percaya adalah keajaibanmu!”—kata-kata itulah yang diucapkan idola Atsuko “Akko” Kagari, penyihir ternama Shiny Chariot, kepadanya dalam sebuah pertunjukan sulap bertahun-tahun yang lalu. Sejak saat itu, Akko telah hidup dengan kata-kata ini dan bercita-cita menjadi penyihir seperti Shiny Chariot, yang dapat membuat orang tersenyum. Oleh karena itu, bahkan latar belakang non-sihirnya pun tidak menghentikannya untuk mendaftar di Akademi Sihir Luna Nova.

Namun, ketika Akko yang bersemangat akhirnya berangkat ke sekolah barunya, perjalanan ke sana sama sekali tidak mulus. Setelah perjalanannya yang berbahaya, ia berteman dengan Lotte Yansson yang pemalu dan Sucy Manbavaran yang sarkastis. Dengan sangat gembira, ia juga menemukan tongkat sihir Chariot, Shiny Rod, yang ia ambil sebagai miliknya. Sayangnya, waktunya di Luna Nova akan terbukti lebih menantang daripada yang pernah dibayangkan Akko. Ia sama sekali tak mau kalah dari rekan-rekannya, terutama dari rivalnya sendiri, Diana Cavendish yang cantik dan berbakat, sehingga ia mengandalkan tekadnya untuk menebus perilaku sembrono dan ketidakmampuannya dalam sihir.

Di masa ketika ilmu sihir sedang menurun, Little Witch Academia mengikuti petualangan sihir Akko dan teman-temannya saat mereka mempelajari arti sebenarnya menjadi seorang penyihir.