Setelah menyelamatkan Kerajaan Liones dari 10 Perintah, Meliodas dan Tujuh Dosa Mematikan menikmati waktu istirahat mereka. Namun, segala sesuatunya tidak sedamai kelihatannya, karena para Dosa mengalami berbagai cobaan untuk menjadi cukup kuat untuk mengalahkan 10 Perintah dan mengatasi trauma masa lalu mereka.

Dengan bantuan dari tokoh-tokoh masa lalu, para Dosa ditugaskan untuk mengalahkan 10 Perintah Allah dan mengakhiri rencana jahat mereka yang dimulai sepuluh ribu tahun yang lalu. Para Dosa mulai mengungkap kebenaran tentang satu sama lain, serta orang-orang yang berdiri di hadapan mereka. Dengan pengetahuan ini, pertempuran melawan 10 Perintah Allah baru saja dimulai.

Nanatsu no Taizai: Kamigami no Gekirin terus mengikuti Tujuh Dosa Mematikan dan orang-orang yang mereka temui dalam perjalanan mereka. Melalui petualangan mereka, mereka menyadari bahwa tindakan mereka memiliki konsekuensi yang lebih besar di masa sekarang daripada yang mereka duga.