Setelah menyelesaikan insiden biji permata yang tersebar, Nanoha Takamachi kembali ke kehidupan sehari-harinya dengan senang hati, meskipun kini ditambah dengan latihan sihir di pagi hari. Bertukar pesan video dengan Fate Testarossa dan kru Arthra, Nanoha dengan antusias menantikan kesempatan untuk bertemu mereka secara langsung lagi. Namun, saat sedang belajar di kamarnya suatu hari, Raising Heart tiba-tiba memanggil Nanoha dan memperingatkannya tentang serangan yang akan datang!

Serangan tersebut datang dari seorang gadis muda bernama Vita, yang menyebut dirinya sebagai Ksatria Belka. Dia membuktikan kekuatannya dengan menggunakan perangkat cerdas berteknologi kartrid misterius untuk dengan cepat mengalahkan Nanoha. Beruntung, Biro Administrasi Ruang-Waktu berhasil campur tangan sebelum Nanoha benar-benar hancur. Vita dan ksatria-ksatria temannya, Shamal, Signum, dan Zafila, sedang menjalankan misi untuk mencuri kekuatan sihir dari para penyihir guna menyelesaikan Buku Kegelapan, salah satu dari Lost Logia. Untuk tujuan jahat apa para ksatria mengejar Buku Kegelapan ini?